"Um coração que acredita é a sua magia!" — essas foram as palavras que a ídola de Atsuko "Akko" Kagari, a renomada bruxa Shiny Chariot, disse a ela durante uma performance de mágica anos atrás. Desde então, Akko viveu por essas palavras e aspirou ser uma bruxa como Shiny Chariot, uma que possa fazer as pessoas sorrirem. Assim, mesmo sua origem não-mágica não a impede de se matricular na Luna Nova Magical Academy. No entanto, quando uma Akko empolgada finalmente parte para sua nova escola, a viagem até lá é tudo menos tranquila. Após sua jornada perigosa, ela faz amizade com a tímida Lotte Yansson e a sarcástica Sucy Manbavaran. Para sua grande satisfação, ela também descobre a varinha de Chariot, a Shiny Rod, que ela toma como sua. Infelizmente, seu tempo na Luna Nova provará ser mais desafiador do que Akko poderia imaginar. Ela se recusa terminantemente a permanecer inferior ao resto de suas colegas, especialmente à sua autoproclamada rival, a bela e talentosa Diana Cavendish, então ela confia em sua determinação para compensar seu comportamento imprudente e inaptidão em magia. Em uma época em que a feitiçaria está em declínio, Little Witch Academia segue as escapadas mágicas de Akko e suas amigas enquanto elas aprendem o verdadeiro significado de ser uma bruxa.