Takumi Tsuzuki é um estudante do ensino médio que frequenta a Academia Privada Umenomori, sem custos, ao lado de Fumino Serizawa, uma amiga de infância que sempre diz o oposto do que sente. Ele passa a maior parte do tempo na escola se defendendo de Chise Umenomori, a neta do presidente do conselho e uma princesa mimada, que o envolve constantemente em seus hobbies excêntricos. Depois da escola, ele vai trabalhar na confeitaria "Stray Cats", uma loja de bolos administrada por sua irmã mais velha adotiva, Otome Tsuzuki, até a hora de ir para a cama. Esta é a rotina média no dia e na vida de Takumi. "Mayoi Neko Overrun" segue outro dia aparentemente comum na vida de Takumi. Com sua irmã longe da loja, tendo ido salvar outra pessoa que precisava de ajuda, Fumino assume a responsabilidade de acordá-lo para que ele não se atrase para a caminhada habitual para a escola juntos, dando-lhe um vislumbre de suas calcinhas listradas de azul e branco no processo. Que ótima maneira de começar o dia. Quando Otome volta para casa, ela traz consigo uma garota chamada Nozomi Kiriya, cujo cabelo e maneirismos se assemelham aos de um gato grande. Acontece que ela é uma fugitiva que Otome não consegue evitar de acolher. Os dias comuns de Takumi são transformados em um caos esplêndido enquanto ele tenta desvendar quem é essa beleza misteriosa e do que ela está fugindo...